Vào lần sinh nhật thứ 16, Tomokazu Mikuri đã mơ một giấc mơ kì lạ. Trong giấc mơ đó anh gặp 1 cô gái tên là Mone (Em ý chỉ biết nói có mỗi “Mone, mone”, nên mọi ng` gọi nhỏ là Mone luôn! Trông nhỏ khá là moe !) đang chiến đấu với một vật thể kì quái. Và ngạc nhiên hơn là lúc tỉnh dậy, cô gái đó lại đang nằm bên cạnh anh
trong một thế giới tồn tại một nhóm siêu nhân được gọi là Chiến Đội Thánh Long. Họ có nhiệm vụ chiến đấu với đội quân ác nhân mong muốn xâm chiếm thế giới.
Năm U.C 0087, 7 năm sau One Year War. Titan, một tổ chức tập trung tất cả tinh túy của Earth Federation được thành lập nhằm tiêu diệt những thế lực chống đối.
Bối cảnh phim là một phiên bản khác của thành phố Tokyo, nơi bị tàn phá bởi một cuộc tấn công gây chấn động của bọn khủng bố. Đầu mối duy nhất về danh tính của bọn thủ phạm chính là một video lạ được tải lên mạng. Không chỉ phải đau đầu vì đầu mối này, cảnh sát cũng đang bất lực trong việc ngăn chặn chứng Paranoia (chứng hoang tưởng) đang lan rộng xuyên khắp Nhật Bản.
tiếp nối phần 3 đầy hấp dẫn của serie phim hoạt hình thuộc thể loại hành động Devil May Cry, ở phần này nhân vật chính Nero lại tiếp tục đưa người xem hòa mình vào những tình huống gây cấn và đầy hấp dẫn do anh tạo ra khiển người xem cảm thấy thích thú và có cảm giác chờ đợi các ep tiếp theo ra mắt