Ác quỷ Neuro luôn luôn thèm khát được ăn những bí ẩn. Ở địa ngục không thể nào thỏa mãn được cơn đói đó nên Neuro đã lên thế giới loài người nhằm tìm kiếm những bí ẩn.
Một học viện trên hòn đảo mà không có con thuyền nào thèm qua lại. Ở đó, học sinh được đào tạo không ngừng nghỉ để chiến đấu chống lại kẻ thù cho nhân loại. Nhân vật chính, một học sinh mới được chuyển đến đó, cũng lên đường với ý định diệt trừ mọi kẻ thù cho nhân loại.
Nakajima Atsushi bị đuổi khỏi trại trẻ mồ côi và giờ cậu ta không biết phải đi đâu cũng không có gì để ăn. Khi cậu ta đang đứng cạnh bờ sông, gần như chết đói, cậu cứu sống một người đàn ông đang cố tự tử. Người đàn ông đó là Dazai Osamu, ông ta và đồng nghiệp Kunikida là thành viên của một công ty thám tử rất đặc biệt
Ryugamine Mikado là một thiếu niên mong mỏi cuộc sống thú vị chốn thành thị. Nhận lời mời của người bạn thời thơ ấu Masaomi, cậu chuyển trường đến Ikebukuro. Masaomi cảnh báo cậu về nhửng người mà cậu không nên chạm mặt ở thành phố: một kẻ hung hãn ăn mặc như phục vụ quầy, 1 tên cò mồi tin tức, một băng nhóm bí ẩn tự xưng là Dollar.
Sau sự sụp đổ của tổ chức Museum, tuy việc sản xuất và phân phối Gaia Memory, thiết bị cho người sử dụng khả năng biến thành quái vật với sức mạnh to lớn, đã bị ngưng lại. Dù thế nhưng các Gaia Memory còn sót lại vẫn được bán tại chợ đen và tiếp tục gây ra những hiện tượng kì lạ cho thành phố Fuuto.