Câu chuyện lấy bối cảnh ở vùng Sinnoh: Satoshi và Go gặp lại nhiều đồng đội hoài niệm như Hikari, gặp gỡ Pokémon huyền ảo mang danh là vị thần, Arceus cùng với bộ 3 Pokémon huyền thoại Agnome, Yuxie, Emrit.
Lấy bối cảnh thế giới nơi nhân loại mất quyền kiểm soát đại dương vào tay "hạm đội biển sâu", hi vọng duy nhất chống lại hiểm họa này là những Kanmusu, một nhóm những cô gái mang trong mình linh hồn chiến hạm Nhật Bản.
Một ngày nọ, Takeru tỉnh dậy trên chiếc giường của mình và tin rằng mọi thứ mình thấy chỉ là một giấc mơ. Tuy nhiên, sự thật không như cậu nghĩ: cậu đã bị đưa về ngày đầu tiên khi cậu xuất hiện ở thế giới Unlimited, ngày 22 tháng 10 năm 2001.
Giữa những bức tường bao quanh, các thanh niên sẽ được nuôi dưỡng bởi các robot. Mặc dù cuộc sống ở đó có thể khá đơn sơ, nhưng theo nhiều cách, nơi đây lại giống như một lát cắt của thiên đường. Ở thế giới bên ngoài thì không khác gì một địa ngục trần gian, nơi sinh sống của những sinh vật kỳ dị và tràn đầy sức mạnh
Cốt truyện của Atom The Beginning diễn ra tại Nhật Bản sau một cuộc đại tai vạ. Trong thời điểm hoang tàn đó, có 2 thiên tài luôn mơ về tương lai, đó chính là Umatarou Tenma và Hiroshi Ochanomizu. Cả hai đã làm việc ngày đêm trong phòng nghiên cứu robot - Tenma tạo ra "thần" và Ochanomizu tạo ra "người bạn".